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用eg电子占据作为催化活性描述符来指导纳米酶的

来源:admin  点击数:  时间:2019-03-13 06:07

  化活性的功能纳米材料纳米酶是指具有类酶催。酶相比与天然,有众多优点纳米酶拥,高以及可大量制备等如价格低廉、稳定性。化科学以及计算科学的迅速发展得益于纳米技术、生物技术、催,emical Society Reviews纳米酶已经取得了很多重要的突破(参见:Ch,1920,84,1076)1004-。氧化物酶活性的材料也是目前研究最多的纳米酶过渡金属氧化物纳米材料是较早被发现具有过。而然,属氧化物模拟过氧化物酶的催化机理长期以来研究者们并不清楚过渡金,更是所知甚少对其构效关系。时往往是通过经验和试错的方法这导致在设计金属氧化物纳米酶,设计的理念不存在理性。

  BO6配位的二元金属氧化物中该结论可以进一步推广到具有。)同样适用于二元金属氧化物发现该描述符(eg电子占据。或2的二元金属氧化物对于eg电子个数为0,活性基本为零其过氧化物酶,为1的二元金属氧化物而对于eg电子个数,的催化活性其具有高。

  高兴发教授课题组的高雪皎博士为论文的共同第一作者南京大学魏辉教授课题组博士生王小宇和江西师范大学。ag 官网实验室宋礼教授和博士生王昌达中国科学技术大学国家同步辐射,周永宁教授复旦大学,、曹雯以及博士生林世超魏辉课题组硕士生秦溧,金钟教授和朱国银博士南京大学化学化工学院,教授王康,鹏教授和博士生周丽旗南京大学现代工学院王,本工作提供重要的帮助与支持张会刚教授等老师和同学亦为。

  符(理解化学反应快慢的标度)为了获得指导纳米酶设计的描述,旦大学的研究者以钙钛矿氧化物纳米材料作为模型氧化物来自南京大学、江西师范大学、中国科学技术大学、复,的电子结构对其催化活性的影响系统研究了金属氧化物纳米材料。子个数与其催化活性之间具有很明显的火山型关系研究者发现钙钛矿氧化物中过渡金属离子的eg电,数在1左右时当eg电子个,活性最高其催化;数为0或2时eg电子个,最低(图一)其催化活性。此因,物酶活性的描述符来指导纳米酶的设计和筛选eg电子占据能够作为钙钛矿氧化物过氧化。的参数而其它,子的d电子个数例如过渡金属离,p带中心O 2,O共价强度以及B-,之间不存在明显的关联关系与材料的过氧化物酶活性,指导纳米酶的理性设计不能够作为描述符来。

  了钙钛矿氧化物纳米酶的催化机理研究者运用理论计算进一步阐释,作为过氧化物酶活性反应描述符的原因并从理论上解释了eg电子占据能够。二所示如图,步来催化双氧水氧化TMB钙钛矿氧化物主要通过四。一步计算通过进,g<1时发现当e,ag 官网IIIb或者IV其速率决定步为,O对底物TMB的氧化也就是吸附的OH或者。>1时当eg,定步为II其速率决,水的分解也即双氧。以及反应的速率决定步骤来影响整个催化反应的快慢eg电子占据主要通过改变材料对底物的吸附强弱。的eg为1左右时当过渡金属氧化物,化的吸附能其具有优,率决定步的反应能够有效促进速。

  占据这一描述符通过eg电子,钛矿氧化物LaNiO3-优化出了具有最高活性的钙。u(OH)2、GO-COOH、CuO、Co3O4、CeO2等)进行了系统的比较研究者将LaNiO3-的催化活性与之前文章报道的代表性纳米酶(如Fe3O4、C,是比表面积归一化活性发现无论是质量活性还,氧化物酶活性高出一到两个数量级LaNiO3-均比这些材料的过。

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